После полёта к Гагарину пришла мировая известность. Последовало множество приглашений от глав государств, и Юрий Алексеевич стал послом доброй воли. Это была чрезвычайно ответственная работа, требующая огромных душевных и физических сил. Первым зарубежным государством, которое посетил Гагарин, стала Чехословакия, далее Болгария. В Финляндии Гагарин побывал дважды - в 1961 и 1962 годах. В июле 1961 года Гагарин прибыл в Англию, где ему вручили диплом Почётного литейщика Англии. За время этого визита Ю.А. Гагарин получил Золотую медаль от фонда развития космоса и встретился с премьер-министром Гарольдом Макмилланом и с королевой Елизаветой II. Королева вопреки традиции сфотографировалась с космонавтом на память, шутливо заметив, что он не обычный земной человек, а небесный. Только в 1961 году Гагарин посетил Чехословакию, Болгарию, Финляндию, Великобританию, Польшу, Кубу, Бразилию с остановкой на острове Кюрасао, Канаду с остановкой в Исландии, Венгрию, Индию, Цейлон (ныне - Шри-Ланка), Афганистан. В январе-феврале 1962 года Гагарин нанес визит в Объединённую Арабскую Республику Египет. Всего Гагарин в рамках своих зарубежных визитов побывал в 30 странах. И всюду его встречали миллионы восторженных жителей. К нему с огромным уважением относились руководители как социалистических, так и капиталистических государств. Иногда ему приходилось выступать по 18-20 раз в сутки. Вопросы были самые разные. Но выдержка, острый ум, мгновенная реакция и очаровательная, открытая улыбка снискали Ю.А. Гагарину славу великого дипломата.
В мае 1961 года Гагарин был назначен командиром отряда советских космонавтов, а через месяц возобновил тренировки, вернулся к прежнему напряжённому ритму работы, к которому прибавились официальные визиты. Полковника Ю.А. Гагарина (воинское звание присвоили 8 декабря 1963 года) 20 декабря 1963 года назначили заместителем начальника Центра подготовки космонавтов (ЦПК). Он вёл также большую общественно-политическую работу, являясь депутатом Верховного Совета СССР 6-го и 7-го созывов, членом ЦК ВЛКСМ (избран на XIV и XV съездах ВЛКСМ), президентом Общества советско-кубинской дружбы, почётным членом Общества «Финляндия - Советский Союз». В сентябре 1964 года Гагарин начал работу над предложениями по космическому праву, так как появилась необходимость заключения соглашения о принципах деятельности государств по исследованию и использованию космического пространства, включая Луну и другие небесные тела. Он положил начало созданию кодекса о космической деятельности, с предложениями по соглашению о спасении космонавтов, об ответственности за ущерб, причинённый космическими объектами, и др.
В июне 1966 года Гагарин приступил к тренировкам по программе «Союз». Он был назначен дублёром пилота космического корабля «Союз-1» Владимира Михайловича Комарова, который совершил первый полёт (старт 23 апреля 1967 года) на новом корабле. Главной задачей этого полёта была отработка отечественной лунной программы. Полёт закончился гибелью космонавта.
Гагарин приложил немало усилий для осуществления лунных космических полётов и сам до своей гибели состоял членом экипажа одного из готовящихся лунных кораблей.
Учёба в Военно-воздушной инженерной академии имени Н.Е. Жуковского, напряжённая общественная деятельность, многочисленные поездки, встречи, выступления сказались на лётной практике. Первый после перерыва самостоятельный вылет на «МиГ-17» он совершил в начале декабря 1967 года. Приземлился со второго захода из-за неверного расчёта на посадку, характерного для лётчиков низкого роста, имевших перерыв в полётах. Это стало поводом для опасения властей потерять популярного героя в случае аварии. По инструкции Ю.А. Гагарин не мог самостоятельно летать на истребителе, будучи заместителем начальника ЦПК по лётной подготовке, и поэтому добился направления на восстановление квалификации как лётчик-истребитель.
В 1968 году Юрий Алексеевич с отличием окончил Военно-воздушную инженерную академию имени Н.Е. Жуковского. Темой его дипломного проекта был космический корабль многоразового использования. Государственная экзаменационная комиссия присвоила полковнику Ю.А. Гагарину квалификацию «лётчик-инженер-космонавт».
До последних дней Гагарин исполнял обязанности депутата Верховного Совета СССР.