После полёта к Гагарину пришла мировая известность. После­довало множество приглашений от глав государств, и Юрий Алексеевич стал послом доброй воли. Это была чрезвычайно ответственная работа, требующая огромных душевных и физичес­ких сил. Первым зарубежным государством, которое посетил Га­гарин, стала Чехословакия, далее Болгария. В Финляндии Гагарин побывал дважды - в 1961 и 1962 годах. В июле 1961 года Га­гарин прибыл в Англию, где ему вручили диплом Почётного ли­тейщика Англии. За время этого визита Ю.А. Гагарин получил Золотую медаль от фонда развития космоса и встретился с премьер-министром Гарольдом Макмилланом и с королевой Ели­заветой II. Королева вопреки традиции сфотографировалась с космонавтом на память, шутливо заметив, что он не обычный земной человек, а небесный. Только в 1961 году Гагарин посетил Чехословакию, Болгарию, Финляндию, Великобританию, Поль­шу, Кубу, Бразилию с остановкой на острове Кюрасао, Канаду с остановкой в Исландии, Венгрию, Индию, Цейлон (ныне - Шри-Ланка), Афганистан. В январе-феврале 1962 года Гагарин нанес визит в Объединённую Арабскую Республику Египет. Всего Гага­рин в рамках своих зарубежных визитов побывал в 30 странах. И всюду его встречали миллионы восторженных жителей. К не­му с огромным уважением относились руководители как социа­листических, так и капиталистических государств. Иногда ему приходилось выступать по 18-20 раз в сутки. Вопросы были са­мые разные. Но выдержка, острый ум, мгновенная реакция и очаровательная, открытая улыбка снискали Ю.А. Гагарину славу великого дипломата.

В мае 1961 года Гагарин был назначен командиром отряда со­ветских космонавтов, а через месяц возобновил тренировки, вер­нулся к прежнему напряжённому ритму работы, к которому приба­вились официальные визиты. Полковника Ю.А. Гагарина (воинское звание присвоили 8 декабря 1963 года) 20 декабря 1963 года назначили заместителем начальника Цент­ра подготовки космонавтов (ЦПК). Он вёл также большую общественно-политичес­кую работу, являясь депутатом Верховного Совета СССР 6-го и 7-го созывов, членом ЦК ВЛКСМ (избран на XIV и XV съездах ВЛКСМ), президентом Общества советско-кубинской дружбы, почётным членом Об­щества «Финляндия - Советский Союз». В сентябре 1964 года Гагарин начал работу над предложениями по космическому праву, так как появилась необходимость заключения соглашения о принципах деятельности государств по исследованию и использованию космического пространства, включая Луну и другие небесные тела. Он положил начало соз­данию кодекса о космической деятельности, с предложениями по соглашению о спасении космонавтов, об ответственности за ущерб, причинённый космическими объектами, и др.

В июне 1966 года Гагарин приступил к тренировкам по прог­рамме «Союз». Он был назначен дублёром пилота космическо­го корабля «Союз-1» Владимира Михайловича Комарова, кото­рый совершил первый полёт (старт 23 апреля 1967 года) на но­вом корабле. Главной задачей этого полёта была отработка отечественной лунной программы. Полёт закончился гибелью космонавта.

Гагарин приложил немало усилий для осуществления лунных космических полё­тов и сам до своей гибели состоял членом экипажа одного из готовящихся лунных кораблей.

Учёба в Военно-воздушной инженерной академии имени Н.Е. Жуковского, напря­жённая общественная деятельность, мно­гочисленные поездки, встречи, выступле­ния сказались на лётной практике. Первый после перерыва самостоятельный вылет на «МиГ-17» он совершил в начале декабря 1967 года. Приземлился со второго захода из-за неверного расчёта на посадку, характерного для лётчиков низкого роста, имев­ших перерыв в полётах. Это стало поводом для опасения властей потерять популярного героя в случае аварии. По инструкции Ю.А. Гагарин не мог самостоятельно летать на истребителе, буду­чи заместителем начальника ЦПК по лётной подготовке, и поэто­му добился направления на восстановление квалификации как лётчик-истребитель.

В 1968 году Юрий Алексеевич с отличием окончил Военно-воз­душную инженерную академию имени Н.Е. Жуковского. Темой его дипломного проекта был космический корабль многоразово­го использования. Государственная экзаменационная комиссия присвоила полковнику Ю.А. Гагарину квалификацию «лётчик-ин­женер-космонавт».

До последних дней Гагарин исполнял обязанности депутата Верховного Совета СССР.